RADIOAKTÍV HULLADÉKOK Dr. Zagyvai Péter szerkesztette: Dudás Beáta BME-Egyetemi jegyzet

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Radioaktív hulladékok definíciói, vonatkozó szabályozás Radioaktív hulladékok keletkezése, elemzési módszerek Radioaktív hulladékok feldolgozása (Waste management)

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása 3 alapelv: indokoltság, optimálás, korlátozás Külső sugárterhelés Belső sugárterhelés: belégzés, lenyelés Dózis: fizikai dózis (D), [Gy=1 J/kg] biológiai dózis (H) [1 Sv=1 Gy biológiai hatása] Determinisztikus hatás: sugárbetegség, azonnali / akut Sztochasztikus hatás: sejtmutáció, késleltetett Konzervatív becslés

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása A dózis kialakításában két komponens vesz részt: Sugárforrás: aktivitás (A), [Bq]  I [rész/idő]  Er [energia/rész] Közeg jellemzése: gamma- és röntgensugárzás esetén μ/ρ - tömegegységre jutó abszorpciós együttható (energiafüggése legyen azonos a detektorra és a testszövetre) Arányosságok a mérésben: válaszjelek száma ~ detektor dózisa detektor dózisa ~ ember dózisa

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Dózis konverziós tényező: DCF=HE/A [Sv/Bq] Egységnyi aktivitás inkorporációjából származó effektív dózis. Dóziskorlátozás: DL – immissziós korlát foglalkozási korlát: 20 mSv/év (5 év átlagaként) lakossági korlát: 1 mSv/év DC - emissziós korlát (dózismegszorítás – csak lakosságra) kiemelt létesítmény: 0,1mSv/év, más:0,03mSv/év Az emissziós és immissziós korlátok nem keverhetőek. ΣDC ≠ DL és DC < DL

Sugárvédelmi ismeretek összefoglalása Méréstechnika: Immisszió → külső sugárterhelés esete -dózismérés: kései kiértékelésű, hosszabb időszakra -dózisteljesítmény mérése: azonnali kiértékelés, rövid időtartamra Emisszió → belső sugárterhelés esete (bevitt anyagok analízise) -egésztest- vagy szervszámlálás (in vivo) -mintavétel (in vitro)

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Radioaktív hulladék: további felhasználásra nem szánt, emberi alkalmazás eredményeképpen létrejött radioaktív anyag. 1996. CXVI. tv. -folyamatos üzemi kibocsátás -üzem megszűnéséig helyben maradó anyag (gyűjtött + leszerelési hulladék) -baleseti (rövid ideig tartó) kibocsátás A radioaktív hulladékok kezelése engedélyekhez kötött tevékenység. Előírások: Nyilvántartás Hely Személy

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Elhanyagolható dózis: Hi ≈10-30 μSv/év Mentességi szint: (Exemption) egy sugárforrás, illetve egy adott radioaktív koncentrációval jellemzett anyag a legkedvezőtlenebb forgatókönyv mellett sem okoz Hi-nél nagyobb dózist (foglalkozási vagy lakossági helyzetben). [Bq], [Bq/kg]= MEAK Felszabadítási szint: (Clearance) egy korábban sugárvédelmi szabályozás alá tartozó anyag kivonható a szabályzás alól (lakossági helyzetben.) [Bq/kg], [Bq/m2] Hasonlóság: kapcsolat Hi-vel. Eltérés: forgatókönyv

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás S (HI „hazard index”)= veszélyességi mutató Kategóriák a mentességi szint (MEAK [Bq/kg]) alapján: kis-, közepes- és nagyaktivitású hulladék AK: aktivitás-koncentráció [Bq/kg] Kis aktivitású hulladék (LLW) 1 < S < 1000 Közepes akt. h. (ILW) 103 < S <106 Nagy akt. h. (HLW) S > 106, hőfejlődés > 2 kW/m3

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Halmazállapot szerint: gáznemű, folyékony, szilárd, biológiai hulladék Felezési idő szerint: rövid, hosszú (limit: 137Cs T=30 év) Sugárzásfajta szerint: α-sugárzók külön kezelendők Felületi γ-dózisteljesítmény szerint (►►) Speciális kategóriák: MW-Mixed Waste, USA; VLLW-Franciaország

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Felületi γ-dózisteljesítmény szerinti kategorizálás (a zárt hulladékcsomag felületére vonatkozik) -Kis akt.: 1≤ dD/dt ≤ 300 µSv/h -Közepes akt.: 0,3 ≤ dD/dt ≤ 10 mSv/h -Nagy akt.: dD/dt > 10 mSv/h

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Nemzetközi szabályzási alapok: ICRP 1991 #60 és 2008 #103 (Sugárvédelmi „Ajánlás” = Recommendations) IAEA SS #115 1996 (Alapszabályzat: „Safety Standards”) = IBSS 96/29 EU direktíva (EURATOM)

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Jogi szabályozás (Magyarország) 1996. CXVI (atomtörvény) – anyagi alapot is szabályozza - KNPA: kp-i nukleáris pénzügyi alap 24/1997. korm. r. és 23/1997 NM - Mentességi szintek 16/2000 EüM – Személyi sugárvédelem (nem RA hulladékokra) 15/2001 KöM – Környezeti sugárvédelem, kibocsátás-korlátozás (dózismegszorítás) 47/2003 ESzCsM - RA hulladékok 14344 MSz 1989 és 14344/1,2 2004 – RA hulladékok A hulladékok elhelyezése a Radioaktív Hulladékokat Kezelő Kft. (RHK Kft.) feladata, OAH felügyelete alatt.

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Hatóságok a radioaktív anyagokkal kapcsolatos ügyekben: ÁNTSZ, OSSKI – személyi sugárvédelem, dózismegszorítás engedélyezése OAH (KFKIIzotóp Intézet): sugárforrások nyilvántartása, NBI: Nukleáris Biztonsági Igazgatóság) Nyilvántartásban szerepelnie kell : -Mennyiség -Minőség (aktivitás, aktivitás-koncentráció) -Halmazállapot

Radioaktív hulladékok definíciói, szabályozás Kiemelt nukleáris létesítmények Magyarországon: Paksi Atomerőmű KKÁT (kiégett kazetták tárolása) 2 kutatóreaktor -AEKI -BME Bátaapáti (NRHT) Püspökszilágyi Hulladéktároló (RHFT)

A jövő kiemelt létesítménye: ESS

Radioaktív hulladékok eredete Hulladékok/üzemi kibocsátások: Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat, dúsítás: U, Th-izotópok; reaktorok működése: hasadási (131I, 137Cs) aktivációs (239Pu) és korróziós (60Co) termékek Egyéb reaktorok (kutatás): más anyagból készült szerelvények, más technológia = néhány további radioizotóp Nukleáris robbantások, fegyverkísérletek hulladékai Ipari sugárforrások: pl. fluoreszkáló festék, gázlámpa-Th, szintjelzés tartályoknál, tömörségvizsgálatok stb. Orvosi sugárforrások: Diagnosztika: in vivo (szervezetbe bevitt anyagok) in vitro  RIA; Terápia: daganatoknál sejtpusztítás

Radioaktív hulladékok eredete Hulladékok/üzemi kibocsátások: „TENORM”: mesterséges okból megnövekedett természetes sugárterhelés szén-, olaj- és gáztüzelésű erőművek (salak, hamu, pernye) nukleáris üzemanyag előállítás bányászat útján kikerülő anyagok egyéb

Radioaktív hulladékok eredete TENORM – idézet a 47/2003. sz. ESzCsM-rendeletből: Természetes radioizotópokat bedúsító, felhalmozó tevékenységek  Az alább felsorolt ipari tevékenységek a természetben előforduló radioizotópokat a mentességi szintet meghaladóan nagymértékben bedúsíthatják, illetve felhalmozhatják melléktermékeikben: 1. Bauxitbányászat, feldolgozás 2. Cirkon homok felhasználás, kerámiagyártás 3. Fémércbányászat, érckohászati feldolgozás 4. Foszfátérc feldolgozás, műtrágyagyártás 5. Geotermikus energia felhasználás 6. Kőolaj és földgáz kitermelés (beleértve a kutatófúrásokat is) 7. Ritkaföldfém bányászat, feldolgozás 8. Szénbányászat, széntüzelésű erőművek 9. Uránérc bányászat, feldolgozás

Radioaktív hulladékok eredete Hulladékok/üzemi kibocsátások: Nukleáris energiatermelés hulladékai: bányászat: 238U T=4,5*109 év, 238U T=0,7*109 év, 232Th T=10,4*109 év szilárd anyag kiemelése – külszíni v. aknás fejtés ISR – helyszíni kinyerés „in situ recovery” ISL – helyszíni kioldás „in situ leaching” Bányászat hulladéka: meddő, darabolt kőhulladék  nagy felület: légnemű kibocsátás a 222Rn leányelemekből Visszamaradó urán+leányelemek 1Bq/kg és 103 Bq aktivitás alatt normál hulladékként kezelhetőek. Kioldás: urán+leányelemek elválasztása–savas (kénsav) vagy nem savas (CO2 + O2 + H2O). Ez utóbbi kíméletesebb eljárás a kőzet számára. 28

Uránérc feldolgozás - reaktor üzemanyag előállítása Ércőrlő és szitáló berendezés

Radon chains

Radon 222Rn daughter products Rn-222 - α (5.5 MeV) Po-218 - α (6.00 MeV) Pb-214 - α (7.69 MeV) Bi-214 -  (526keV – 1.26MeV)  (76keV….2.45MeV 14 peaks) Po-214 -  (185keV – 1.02MeV) Pb-210 - ,  (soft) Bi-210 -  (300 keV…1.161400 MeV) Po-210 - α(4.5, 5.3 MeV)

Radon 220Rn (Thoron) daughter products Rn-220 α (6.3 MeV) Po-216 α (6.77 MeV) Pb-212  (100 keV)  (87keV-300KeV) Bi-212  (70keV – 1.8MeV) Tl-208  (200….700keV)  (84keV…2.6MeV) Po-212 α (8,78 MeV)

Uránbánya területének helyreállítása

Zagytározók rekultivációja: Tájrendezés Morfológia kialakítás, felületstabilizálás Beszivárgást minimalizáló fedés Felszíni vízrendezés, vízelvezetés Hosszú távú stabilitás biztosítása

Az iszapmag konszolidációjaa vizlengedés után Geotechnika és rekultiváció ... Az iszapmag konszolidációjaa vizlengedés után

Iszapmag felszínének előkészítése Geotechnika és rekultiváció ... Iszapmag felszínének előkészítése

3. Radioaktív hulladékok eredete - ISR uránbányászati technológia A módszer fő jellemzője: gáz halmazállapotú oxigént és CO2-t adagolnak a besajtolt vízhez, így az eljárás ugyanazon az elven működik, mint az urán természetes oldódása. Mivel az oxigénes víz az uránon kívül más elemeket alig vagy egyáltalán nem képes oldani, ezért a képződő hulladék mennyisége igen csekély, legfőképpen nem sugárzó.

Radioaktív hulladékok eredete Hulladékok/üzemi kibocsátások: Nukleáris E-termelés hulladékai: bányászat: az uránérc helyi feldolgozásának terméke:  UO2, UO3, U3O8 „yellow cake”, ezt szállítják a dúsítást végző üzemekbe, ahol gáznemű UF6-tá alakítják. 235U (dús): 238U(szegény): fegyverek főként UO2-ként kerül a fűtőelemekbe Urán: toxikus nehézfém, sejtméreg  vesepusztító Határérték vízben: 10 µg/l 38

3. Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Hasadási termékek „Korróziós” (aktivációs) termékek Vízkémiai aktivációs termékek

3. Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok Urán és transzurán aktivációs/spallációs termékek Termikus neutronok: aktivációs modell „átmeneti mag”-on keresztül Gyors neutronok: szórás, spalláció

3. Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok Hulladék veszélyessége: radiotoxicitás - index RTOX : radiotoxicitás-index [Sv/év] A : aktivitás [Bq] mf : mobilitás-tényező adott táplálékra [(Bq/kg)/Bq] Q : táplálékfogyasztás [kg/év] DCF : dóziskonverziós tényező [Sv/Bq]

Radioaktív hulladékok eredete Nukleáris energiatermelés - reaktorok kg/(GW×év) T1/2 (év)

3. Radioaktív hulladékok eredete Orvosi sugárforrások - terápia Brachyterápia: közeli szövet besugárzás Pl.: agydaganatok: a daganat cisztájába 90Y-szilikát kolloid oldat; a daganatszövetbe katéterekben 125I vagy 192Ir Továbbiak: 226Ra, 198Au, 186Re Teleterápia: távoli irányított besugárzás 60Co-val, gyorsító/fékezési röntgensugárzás

Radioaktív hulladékok feldolgozása Menedzsment: 1. Gyűjtés, osztályozás 2. Minősítés-1 3. Tárolás (storage), szállítás 4. Hulladékkezelés: -térfogatcsökkentés -kondícionálás 5. Minősítés-2 6. Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés (disposal) Alternatív megoldások: kiégett nukleáris üzemanyag reprocesszálása, hosszú felezési idejű hulladékkomponensek transzmutációja

Radioaktív hulladékok feldolgozása Gyűjtés, osztályozás: Folyamatos üzemi kibocsátás Üzemelés alatti, de helyszínen maradó hulladék Leszerelés (decomissoning) A hulladékokat keletkezésük folyamán, napi munka részeként csoportosítják. Gyűjtés történhet: Halmazállapot szerint: - gáz (kompresszorral tartályba sűrítik vagy kiengedik) - folyadék - szilárd Éghető-éghetetlen Aktivitáskoncentráció szerint Biológiai hulladék Mixed waste Zárt rendszer

Radioaktív hulladékok feldolgozása Gyűjtés, osztályozás: A hulladék gyűjtési körülményeit naplózás során rögzíteni kell izotóponként (halmazállapot, kémiai forma, AK, felületi dózisteljesítmény stb.) Osztályozás: veszélyességi mutató (S) alapján MSZ 14344/1 Minősítés: Eszközei  Műszeres analízis: zárt, mintavételes mérés, g-mérés Roncsolásos mintavétel: komponensekre bontás kémiailag, a, b analízis Dózisteljesítmény mérés 1 mSv/h-300 mSv/h – kis aktivitás 300 mSv/h-10mSv/h – közepes aktivitás >10mSv/h – nagy aktivitás 48

Radioaktív hulladékok feldolgozása Minősítés: Minősítés során dönteni kell a hulladékkezelés fajtájáról: Tömöríthető? Illékony? Toxikus? Üveg hulladék szeparált kezelése Kulcsnuklidok (137Cs, 60Co) bevetése – g spektrometria A legkedvezőtlenebb hulladékos forgatókönyv ne legyen rosszabb a használatben levő radioktív anyag forgatókönyvénél. 49

Radioaktív hulladékok feldolgozása Tárolás, szállítás: Külön és elhatárolva a minősítés szerint; rövid időre adnak ki engedélyt. Szállítás során közterület kerülendő, de a közúton való szállítás nem zárható ki. Előírások vannak: Járműre Személyzetre Útvonal biztosítására (közút: LLW,ILW; vasúti, tengeri: HLW) Felületi dózisteljesítmény: max. 20 mSv/h Járműburkolat: acél, ólom, bizmut, urán (!) 50

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés: sugárvédelmi és gazdaságossági aspektus (ICRP 60 és 103) Térfogatcsökkentés • Általános: préselés, égetés, dekontamináció, bepárlás • Szelektív: felületi (szorpció), térfogati (extrakció) addíció, szubsztitúció Kondicionálás • Cementezés (LLW, ILW) • Bitumenezés (szerves LLW) • Üvegesítés (HLW) V0<MEAK tiszta V2 szennyezett c2 m2 művelet V1 hulladékáram c1 m1

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: általános esetben valamennyi tényezőre azonos térfogatcsökkentés történik. Préselés: égethetetlen szilárd anyagokra, legegyszerűbb VRF(térfogatcsökkentési tényező) = V1/V2 ~ 5-10 között Tömörítés 50 bar nyomással; nem tömöríthető: üveg, tégla, beton Égetés: HEPA szűrők alkalmazásával; Japánban & Svájcban VRF = m1/m2 ~ 50-100 között; DF(szűrő dekontaminációs tényezője) = c1/c0 ~ 104-105 , ami a szűrőre jutó gáz tulajdonságát jellemzi. Dekontamináció: szilárd (szennyezett, c1) + folyadék rendszer (tisztító) között; idő elteltével ebből lesz c1, tiszta folyam; felületi folyamat 52

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: Bepárlás: Folyadék fázisban, ha DF  ∞, ekkor jó a művelet. A folyadék illékony része ne legyen radioaktív.Ha elértük a mentességi szintet, az elég. VRF = max. 2 V2 V1 hűtés bepárlás gőz V0 53

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: szelektív esetben valamelyik komponensre (radioizotóp v. izotópcsoport) specifikus a művelet. Technológiai szempontból a kapacitás fontos tényező: kezelt anyag [kg]/kezelő anyag [m3 v. kg] Ioncsere: Felületi és szubsztitúciós művelet; technológiára és analízisre is. A DF alkalmazható rá. A kezelt anyag folyadék. Ioncserélők tisztíthatók, regenerálhatók. Van kation, anion és vegyes ioncserélő. Szerves: DF = 103-104 (DOWEX), előny: nagy kapacitás, probléma: radiolízis (lánchasadás), HLW hulladékokhoz nem alkalmas, deformálódnak, kicsi önhordóképesség. Szervetlen: természetes és mesterséges 54

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: Ioncsere: A reaktoroknál lúgos közeg, ami kedvez az anionoknak. (jód  I- és IO3- ; technécium  TcO4-) Szervetlen kationos ioncserélő 137Cs és 134Cs-hoz: szilárd vázon –K2Ni[Fe(CN)6], kálium helyére kerül a cézium. DF = 100, jó kapacitás, de drága. Szervetlen természetes ioncserélő: ioncsere+szorpció, addíciós és szubsztitúciós szorbensek, nehezen regenerálódik, de olcsó, összetett szerkezet miatt anion-és kationcserélő is! -bentonit: 2SiO2+Al2O3+CaO+MgO+FeO+10 H2O, feldolgozás előtti bentonit a ZEOLIT, 3 agyagásványa: ILLIT, MONTMORILLONIT, KLINOPTILOLIT -perlit: vulkáni üvegből kialakított mesterséges anyag 55

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: Extrakció: térfogati és addíciós művelet, folyadék-szilárd vagy folyadék-folyadék fázis között; nem elegyednek, de F2 át tud lépni F1-be. Ha F2=SZ  dekontaminálás. Alkalmazható technológiára és analízisre is. DF = 102-103 F1 F2 (SZ) Jellemző: Kc egyensúlyi állandó = cF1/cF2 Gyorsítás: kevertetés, rázás Tipikus felhasználás: reprocesszálás, urán és transzurán tisztítás, ahol kerozinban oldott TBP (tributil-foszfát) az extrahálószer  PUREX 56

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés: Térfogatcsökkentés: Adszorpció: felületi és addíciós művelet, KORONAÉTEREK: C-O-C kötés + szerves apoláros lánc, a tértöltés befelé néz, oda ül be a koronaéterre specifikus fémion. Nagyon szelektív módszer pl. 90Sr-ra (210Pb!) Kondicionálás: térfogatcsökkentés után a szennyezett hulladékáram szilárdítására, immobilizálására törekszik. Alapmutató: kimoshatóság (leachability)  hatásfok [%] = kimosott anyag/kimosható anyag, minél kisebb, annál jobb!; mechanikai szilárdság (dinamikus & statikus tesztek); sugártűrés (hőtűrés) 57

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés: Kondicionálás: Cementezés: mészkő+agyag (SiO2, CaO, Al2O3 + H2O), szervetlen és kristályos anyag, mátrix-hulladék arány (MWR) = 3:1  6:1 +adalékok (pl. bentonit) a minőségi paraméterek javítására és kőzetek (homok, kavics)  beton (jó hőtűrés, mechanikai szilárdság) MOWA fémhordók 200l / 400l-es standardek Bitumenezés: szerves mátrix, az ásványolaj lepárlásából visszamaradó, nagy molekulatömegű, fekete színű termoplasztikus kötőanyag; rossz mechanikai szilárdság, de kimoshatóság (víztaszító) szempontjából jó; olcsó 58

Radioaktív hulladékok feldolgozása Hulladékkezelés: Kondicionálás: Üvegesítés: előkészítő művelete: hőbontás; SiO2, Al2O3, NaO, BeO, B2O3, Li2O; szervetlen és amorf anyag, hulladék nem zárványban, MWR= max.10:1, kimoshatósága a legmegfelelőbb, de drága (plazmaív kemence: 1100-1300 oC), kiváló sugárállóság Kondicionálás szempontjai: Kezelőszemélyzet dózisa alacsony legyen Rugalmas módszer Hulladéktérfogat legyen minél kisebb Alacsony ár Ellenálló legyen hőfejlődésre, radiolízisre 59

Radioaktív hulladékok feldolgozása Minősítés-2: dózisteljesítmény mérés Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: felszíni, felszínközeli (LLW) vagy mélységi tárolás (LLW,ILW,HLW) Fontos: vízzáró réteg, törésvonal ellenőrzése! RTOX érték: radiotoxicitás index ahol Ai az izotóp leltári aktivitása, fmi mobilitás index [1/kg]: 1 Bq bevitt aktivitástól mekkora aktivitás-koncentráció alakul ki a táplálékban, Q táplálék [kg/év].

Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: Többszörös mérnöki gátak módszere: (Multiple Engineered Barriers, Defence-In-Depth) – az egyik gát sérülése ne legyen hatással a többi védelemre EB1 – kondicionált forma EB2 – acélhordó (cement radiolízise  passziválja az acélt) EB3 – betonfalú épület + hordók közti rés öntöttbetonnal való kitöltése  felszínközeli vagy mélységi tárolás EB4 – „backfill” visszatöltés, bentonit EB5 – „fresh bedrock” befogadó, háborítatlan kőzet Majd lezárás következik és föld kerül rá. 61

Radioaktív hulladékok feldolgozása Átmeneti és/vagy végleges elhelyezés: felszíni, felszínközeli (LLW) vagy mélységi tárolás (LLW,ILW,HLW) Fontos: vízzáró réteg, törésvonal ellenőrzése! Átmeneti: telephelyen belül vagy önálló felszíni telephelyen (KKÁT) Végleges: • LLW – ILW: felszínközeli vagy mélységi lerakóhely (Püspökszilágy *** Bátaapáti) •HLW: mélységi lerakóhely (Boda – BAF) •Alternatíva: reprocesszálás Külfüld: YUCCA - Új-Mexikó: mélységi tároló HLW Forsmark – gránit LLW,ILW 62

Reprocesszálás Storage pond for spent fuel at Sellafield UK reprocessing plant