Magyar Mikroszkópos Konf., V A Paksi Atomerőmű hűtővizéből származó szilárd szemcsék összetételének vizsgálatai Hogyan vizsgáltuk a paksi vizet és milyen szilárd szemcsék voltak benne? Pintérné Csordás Anna, Dobosy Mária KFKI AEKI Vajda Nóra, Kerkápoly Anikó BME-NTI Pintér Tamás PARt

Magyar Mikroszkópos Konf., V Az előadás felépítése Bevezetés A vizsgálatok célja Vizsgált minták és alkalmazott berendezések Eredmények A primerköri vízmintákból származó szilárd szemcsék A 3. blokk egyik leállása utáni és egy 2. blokki gőzfejlesztőből származó szemcsék A II. Blokk pihentető medencéjéből származó szemcsék Dörzsminták Összefoglalás

Magyar Mikroszkópos Konf., V Bevezetés 2001 óta: mikro-és radioanalitikai vizsgálatok a BME-NTI munkatársaival a paksi vízmintákból származó szilárd szemcsékre. Miért fontosak ezek a vizsgálatok? A szemcsék elemi összetétele, aktivitása fontos információt nyújt a reaktorvízben lévő korróziós termékek fajtáiról, segíthet e termékek forrásának kiderítésében. Üzemzavari állapotok (pl. sérült fűtőelem) nyomon követhetők.

Magyar Mikroszkópos Konf., V A vizsgálatok célja, vizsgálandó minták, alkalmazott berendezések A szilárd szemcsék elemi összetételének meghatározása, hasadó elemek keresése A szemcsék alakjának és méretének vizsgálata Vizsgálandó minták 1 liter (1 ml) víz szűrése 0,4  m pórusméretű Millipore szűrővel Dörzsminták: a tárolómedencében lévő egyes szerkezeti elemeknél (pl. fűtőelem dugó) speciális szövettel minták vétele Alkalmazott berendezések Philips SEM 505, Centaurus BEI detektor LINK AN 10/55S EDX (Na – U) Vékonyablakos Oxford EDX (B – U)

Magyar Mikroszkópos Konf., V EREDMÉNYEK A paksi 4 blokk hűtővizéből vett minták 2.blokk 3.blokk 4.blokk 1.blokk

Magyar Mikroszkópos Konf., V A primerköri vízben lévő szilárd szemcsék mérete és alakja Egyedi szemcsék mérete: 1-5 (5-8)  m Aggregátumok mérete: 7 – 30  m Az egyedi szemcsék alakja: gömbszerű, megnyúlt vagy szögletes Az aggregátumok alakja: szabálytalan és/vagy megnyúlt

Magyar Mikroszkópos Konf., V III. Blokk: 1 sérült fűtőelem Zr-dús szemcse (halmaz) Ag-Nd-dús szemcsék Szemcseméret: néhány tized  m – néhány  m Aggregátum méret: 8-10  m-től 30 – 35  m-ig

Magyar Mikroszkópos Konf., V Blokki minták elemi összetételi osztályai Korróziós szemcsék: Fe-Ni-Cr; Fe-Cr-Ni (Si, Mn, Mo); Cr-Fe-Ni (Ti) Fűtőelemből illetve burkolatból származtatható szemcsék: Zr (Fe, Cr, Ni, U?); La-Ce-Nd (Ag, Fe, Ni) Egyéb szerkezeti anyagokból származtatható szemcsék: Cu-Fe-Ni; Cu-Zn; Fe (Sn) Szennyező szemcsék: Na-Cl (Pu??); Ba-S

Magyar Mikroszkópos Konf., V Egy 2. blokki gőzfejlesztő külső falán lerakódott jellegzetes szemcsék és néhány tipikus elemi összetétel Fe-oxid (közel FeO) szemcsék szennyezőként Ca; Fe (Mn, Ni)-dús szemcsék (alig oxidált acélfajta)

Magyar Mikroszkópos Konf., V Egy 2. blokki gőzfejlesztő belső falán lerakódott jellegzetes szemcsék és néhány tipikus elemi összetétel Fe (Cr, Cu, Zn) – O –dús szemcsék, egy részük erősen oxidált Si, Ca, Cl szennyezőkkel

Magyar Mikroszkópos Konf., V A II. Blokk pihentető medencéjének vizéből szűrt minták Közvetlenül az üzemzavar után Kevés korróziós eredetű szemcse – hatékony tisztítás A víz szennyezői: szilikátok, karbonátok (a kiindulási vizet is megvizsgáltuk)

Magyar Mikroszkópos Konf., V A pihentető medence vízéből szűrt szilárd szemcsék A pihentető medence leválasztása előtt Több korróziós szemcse Fűtőelem eredetű elemek (Zr, Ce, U?) megjelenése kis koncentrációban A víz szennyezői: szilikátok, karbonátok Zr Ce 100x100  m 2 80x80  m 2

Magyar Mikroszkópos Konf., V Dörzsminták Elemi összetételi osztályok Korróziós szemcsék Zr-dús szemcsék (Nb-mal) – fűtőelem burkolat W, Fe, Cr, Co tartalmú szemcsék – szerkezeti anyagok (felaktiválódott) U. Pu – nagyon kis mennyiségben, Ce-dús szemcsék – fűtőelemből származnak Szilikátok, karbonátok – a víz szennyezői

Magyar Mikroszkópos Konf., V Zr (Nb) Korróziós szemcsék Egy friss fűtőelem dugójáról vett dörzsmintán kapott eredmények

Magyar Mikroszkópos Konf., V Összefoglalás Mikro- és radioanalitikai módszerekkel primerköri szemcsék - aggregátumok morfológiáját, méretét, elemi összetételét és radioaktivitását határoztuk meg. Különböző összetételi osztályok (köztük korróziós szemcsék) elemi összetétel vizsgálatával azok eredetét (magnetit, FeO, X18H10H acél, ennek oxidja, Fe-Cr-Ni oxid, Fe-Ni-Cr-oxid) valószínűsítettük. A két intézet méréseiből kiderült, hogy a vizsgált korróziós szemcsék nagy része a lazán kötődő külső oxidrétegből származnak (kis Cr tartalom). A 60 Co/Co, 63 Ni/Ni, 58 Co/Ni, 55 Fe/Fe, 54 Mn/Fe fajlagos aktivitások és a számított effektív tartózkodási idők alapján a részecskék jól elkülönülő csoportokba sorolhatók: a zónában hosszabb ideig tartózkodó, hűtővízből vett részecskék, a zónában csak rövid ideig aktiválódó, majd a gőzfejlesztő csöveken lerakódó részecskék.

Magyar Mikroszkópos Konf., V A II. Blokknál a tisztító tartályban történt üzemzavar után a hűtővízben korróziós és fűtőelem eredetű szemcséket egyaránt kimutattunk. Közvetlenül az üzemzavar után a hűtővízben aránylag kevés a korróziós szemcse és a fűtőelem eredetű szennyeződés. A későbbiek során kevés Zr-ot (a burkolatból származik) is kimutattunk, és növekedett a korróziós eredetű szemcsék száma. Valószínű, hogy ez utóbbiak eredete a gőzfejlesztők korábbi tisztítása. Fűtőelem eredetű elemek (Zr, U) és hasadási termékek (pl. Ce) főleg a dörzsmintákban fordultak elő. Más módszerekkel a hűtővízben viszonylag nagy koncentrációkban mutattak ki radioaktív hasadó elemeket és aktinidákat, ezek valószínűleg oldott állapotban voltak és csak nagyon kis mennyiségük jelent meg szilárd szemcsék formájában.