STRONCIUM-ION MEGKÖTŐDÉSÉNEK KINETIKÁJA TERMÉSZETES AGYAGMINTÁKON Nemes Zoltán, M. Nagy Noémi és Kónya József Debreceni Egyetem Izotóp Laboratórium 4010 Debrecen

DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM 1. ábra. Stroncium-víz rendszer egyensúlyi potenciál-pH diagrammja, 25°C-on DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM 1. táblázat. Fontosabb stroncium izotópok tulajdonságai DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM 2. táblázat. Felhasznált természetes minták ásványos összetétele DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

KÍSÉRLETI KÖRÜLMÉNYEK DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM  Reakció idő: 1-300 perc  Hőmérséklet: 25°C  Mintatömeg: 10 mg  Oldattérfogat: 20 cm3  Sr(II) koncentráció: 10-7 moldm-3  Minden kísérletben ~1kBq 85Sr izotóp (cSr(II)= 10-6 moldm-3) lett felhasználva 50 l jelzett törzsoldatban.  Minden reakcióidőnél 3 párhuzamos mérést végeztünk és azt átlagoltuk és meghatároztuk a mérés hibáját, ami átlag 3%-nak adódott. DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM KINETIKAI EGYENLET  x: az adszorpció aránya egyensúlyban  xt: az adszorpció aránya t időpontban  A1; A2; A3: preexponenciális tényezők  K: megoszlási hányados az oldat és a szilárd fázis között  k1; k2; k3: sebességi együtthatók  t: reakció idő DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM Stroncium megkötő-désének aránya  Istenmezeje fekete  Istenmezeje sárga  Mád Újhegy  Egyházaskesző  Sajóbábony  Kuzmice gél  Mujdeni gél Reakció idő (perc) 2. ábra. Stroncium megkötődésének kinetikai görbéi 25°C-on. (V=20 cm3, mminta=10 mg) DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM DISZKUSSZIÓ A megkötődés folyamatát a következő lépésekre lehetett felbontani a kinetikai egyenlet tagjaihoz rendelt fizikai tartalom szerint:  Film diffúzió: a Sr(II)-ion diffúziója a szorbens részecskéit körülvevő folyadékfilmen át.  Részecske diffúzió: a Sr(II)-ion diffúziója a rétegközi térben.  Gél diffúzió: a Sr(II)-ion diffúziója a mintában lévő gél fázison át. DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

RÉSZLÉPÉSEK SEBESSÉGI EGYÜTTHATÓI DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM Öt minta esetén (Istenmezeje fekete, Istenmezeje sárga, Mád Újhegy, Sajóbábony, Egyházaskesző) 30 perc alatt beállt az egyensúly az oldat és a szilárd fázis között. Ezen öt minta esetén a kinetikai egyenlet két tagú formájával lehetett görbét illeszteni e kísérleti adatokhoz. Ez a két lépés a:  film diffúzió  részecske diffúzió A film diffúzió sebessége hozzávetőleg egy nagyság-renddel nagyobb, mint a részecske diffúzióé. DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM Két minta esetén (Kuzmice gél és Mujdeni gél) az egyensúly csak 4 óra után állt be az oldat és a szilárd fázis között. Ezen két minta esetén a kinetikai egyenletet egy harmadik taggal is ki kellett egészíteni, hogy az illesztett görbe megfelelően illeszkedjen a kísérleti pontokhoz. A kinetikai egyenlet harmadik tagját:  gél diffúzióként értelmeztük. A gél diffúzió sebessége közelítőleg egy nagyság-renddel kisebb, mint a részecske diffúzió sebessége. A gél fázis jelenléte a két minta magas krisztobalit tartalmával magyarázható. DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

A FILM DIFFÚZIÓ DIFFÚZIÓS EGYÜTTHATÓI DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM

DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM A szerzők köszönik Kovács-Pálffy Péternek a röntgendiffrakciós elemzést. DEBRECENI EGYETEM, IZOTÓP LABORATÓRIUM