Illegális nukleáris tevékenységek felderítését célzó kutatások Mácsik Zsuzsanna MTA Izotópkutató Intézet, Sugárbiztonság Osztály ICP-MS laboratórium macsik@iki.kfki.hu Először is köszöntjük a hallgatóságot. Mácsik Zsuzsanna vagyok, doktorandusz a BME NTI-ben. Ez az előadás kissé rendhagyó lesz. IKI Szeminárium Budapest, 2010. június 2.

Tartalom Nukleáris biztosítéki rendszer Atomsorompó-szerződés Hagyományos biztosítéki rendszer Megerősített biztosítéki rendszer Analitikai módszerek A nukleáris biztosítéki rendszerhez kapcsolódó kutatások Dörzsminták tömb-analízise Radioaktív részecskék vizsgálata

Atomsorompó-szerződés NWS: Nuclear weapon state NNWS: Non-nuclear weapon state Az Atomsorompó-szerződésnek a nukleáris fegyverek további elterjedését hivatott megakadályozni. Ennek érdekében a szerződést aláíró országok számos feltétel betartását vállalták. A legfontosabb vállalásokat ezen az ábrán tüntettem fel: NWS és NNWS jelentése A nukleáris fegyverrel rendelkező országok nem adnak át nukleáris fegyvereket nukleáris fegyverrel nem rendelkező országoknak. A nukleáris fegyverrel nem rendelkező országok vállalják, hogy nem állítanak elő nukleáris fegyvereket. A szerződésben részes összes ország lépéseket tesz a nukleáris fegyverarzenál mielőbbi leszerelése érdekében, valamint elősegítik a nukleáris energia békés célú felhasználására szolgáló felszerelések, anyagok, tudományos és műszaki információk lehető legszélesebb körű cseréjét. A nukleáris fegyverrel nem rendelkező országok vállalják, hogy nukleáris tevékenységüket a NAÜ biztosítéki rendszerének ellenőrzése alá helyezik. (NWS is csatlakozhat önkéntes alapon.) Jelenleg az Atomsorompó-szerződésnek 183 nukleáris fegyverrel nem rendelkező és 5 nukleáris fegyverrel rendelkező állam a részese. Moszkva, 1968. július 1. Aláírási ceremónia Liewellyn E. Thompson (amerikai nagykövet) - bal Andrei A. Gromyko (szovjet külügyminiszter) - jobb

Hagyományos biztosítéki rendszer Cél Igazolni, hogy a biztosítéki egyezmény hatálya alá tartozó nukleáris anyagot nem irányítottak át nukleáris fegyverekhez. Alapkoncepció Szignifikáns mennyiség (SQ) Időtényező Valószínűség LEU HEU Pu Th 233U SQ [kg] 75 25 8 20 000 Időtényező 1 év 1 hónap Valószínűség A téves riasztás valószínűsége 5% alatt legyen. Ez a biztosítéki rendszer az ún. hagyományos biztosítéki rendszer, amelynek célja igazolni, hogy a biztosítéki egyezmény hatálya alá tartozó nukleáris anyagot nem irányítottak át nukleáris fegyverekhez. Ezen cél elérése érdekében meghatározták az egyes nukleáris anyagokra vonatkozó szignifikáns mennyiségeket és azokat az időtartamokat, amelyen belül fel kell deríteni az esetleges átirányításukat. A kitűzött cél megvalósítására kidolgoztak egy viszonylag bonyolult eszközrendszert.

Eszközök Nukleáris anyag nyilvántartási rendszer Létesítményi adatok Nukleáris anyag leltár Jelentés a NAÜ felé Körülhatárolás és felügyelet (Containment and Surveillance) Körülhatárolás Anyagmérlegkörzet Mérési kulcspontok Felügyelet Folyamatos megfigyelés Plombák (Seals) A Biztosítéki egyezmények értelmében minden országnak létre kell hoznia és fenn kell tartania egy nyilvántartási rendszert, amelyben létesítményi adatok és nukleáris anyag leltár szerepel. A nyilvántartási rendszer alapján megadott időközönként jelentést kell küldeni a NAÜ részére, amelyben a pontos készletváltozást és az esetleges hiányokat is fel kell tüntetni. A jelentések helyességének ellenőrzésére a biztosítéki rendszerben két, egymást kiegészítő lehetőség áll fenn. A körülhatárolás és felügyelet, valamint az ellenőrzések. A körülhatárolás az adott ország nukleáris létesítményeinek anyagmérleg körzetekbe való sorolását és mérési kulcspontok kijelölését jelenti. A felügyelet pedig az anyagmérleg körzetek adott helyszíneinek folyamatos optikai megfigyelését, valamint plombák használatát jelenti.

Eszközök Ellenőrzés Egyéb Vizuális megfigyelés Nukleáris anyag tételes megszámlálása Nyilvántartások vizsgálata Plombák, optikai megfigyelő eszközök elhelyezése Környezeti és nukleáris anyag minták gyűjtése Roncsolásmentes vizsgálatok Egyéb Új létesítmények terveinek ellenőrzése Az ellenőrzés során az ellenőrök a már említett jelentésben foglalt információk helyességét, valamint a nukleáris anyag helyét, mennyiségét és összetételét vizsgálják. Ellenőrzés során végezhetnek vizuális megfigyelést, a bejelentett nukleáris anyagot tételesen megszámlálhatják, átnézhetik a nyilvántartást, valamint az előző ellenőrzés során elhelyezett megfigyelő rendszereket és plombákat ellenőrizhetik, illetve újakat is elhelyezhetnek. Ezeken kívül végezhetnek még roncsolásmentes vizsgálatokat, valamint roncsolásos vizsgálatokhoz gyűjthetnek környezeti és nukleáris anyag mintákat.

A hagyományos biztosítéki rendszer hiányossága Az ügynökség csak bejelentett nukleáris létesítmények területén folyó bejelentett nukleáris tevékenységeket, illetve bejelentett nukleáris anyagokat vizsgálhat. A jelentések helyességét tudják csak igazolni. Az 1990-es években Irakban eltitkolt nukleáris tevékenységet fedeztek fel. Ez az eset rávilágított a hagyományos biztosítéki rendszer legfőbb hiányosságára, miszerint csak bejelentett nukleáris létesítmények területén folyó bejelentett nukleáris tevékenységeket, illetve bejelentett nukleáris anyagokat vizsgálhatnak. Lényegében a jelentések helyességét tudják csak igazolni.

Megerősített biztosítéki rendszer Kiegészítő jegyzőkönyv (1997.) Cél: A bejelentett létesítmények területén folyó nem bejelentett tevékenységek, illetve az adott ország területén bárhol folyó, nukleáris fegyver létrehozását célzó esetleges eltitkolt nukleáris tevékenység felderítése. Ennek folytán a NAÜ a biztosítéki rendszer szigorítása mellett döntött és célul tűzte ki, hogy képes legyen bejelentett létesítmények területén folyó nem bejelentett tevékenységek, illetve az adott ország területén bárhol folyó, nukleáris fegyver létrehozását megcélzó esetleges eltitkolt nukleáris tevékenységek felderítésére. Az 1997-re elkészült Kiegészítő jegyzőkönyv tartalmazta az új cél elérése érdekében hozott változtatásokat, szigorításokat.

A Kiegészítő jegyzőkönyv által hozott változások Információ szolgáltatás bővítése Minden nukleáris alapüzemanyagról A Kiegészítő jegyzőkönyvben szereplő létesítmény telephelyének valamennyi épületéről Minden nukleáris üzemanyagciklussal összefüggő, K+F tevékenységről A nukleáris üzemanyagciklussal kapcsolatos 10 éves fejlesztési tervekről Szélesebb körű hozzáférés Az ellenőrzések bejelentési kötelezettségének változása Ellenőrzések változása Nagyterületű környezeti mintavétel Műholdas megfigyelés Nyílt forrású információk (Internet, publikációk, …) Ezek a következők: Információ szolgáltatás bővítése: Minden nukleáris alapüzemanyagról (a biztosítéki egyezményekben mentesített nukleáris üzemanyagról is), A Kiegészítő jegyzőkönyvben szereplő létesítmény telephelyének valamennyi épületéről kell adatokat szolgáltatni (pl.: térkép magyarázattal) – nem nukleáris létesítmények is tartoznak ide, pl.: Cirkónium csöveket előállító gyár, Nukleáris üzemanyagciklussal összefüggő, nukleáris anyagot nem alkalmazó kutatási és fejlesztési tevékenységről, A nukleáris üzemanyagciklussal kapcsolatos hosszútávú fejlesztési tervekről. Szélesebb körű hozzáférés Nukleáris üzemanyagciklussal közvetve vagy közvetlenül összefüggő létesítmények bármely helyszíne Illetve az ellenőröknek joga van az adott nukleáris létesítmény azon helyszínét is ellenőrizni, ahol nem folytatnak bejelentett nukleáris tevékenységet. A NAÜ bejelentési kötelezettsége is enyhült. A helyszínspecifikus környezeti mintavétel előtérbe kerülése mellett új eszközökkel bővült a rendszer: nagyterületű környezeti mintavétel, műholdas megfigyelés nyílt forrású információk vizsgálata (pl.: Internet, újságok).

A változtatások eredménye A megerősített biztosítéki intézkedések lehetővé teszik: annak igazolását, hogy az adott országban nem folytatnak eltitkolt nukleáris tevékenységet és nincs be nem jelentett nukleáris anyag. a NAÜ-nek szolgáltatott információk helyességének és teljességének igazolását. A szigorítások révén a megerősített biztosítéki intézkedések lehetővé teszik annak igazolását, hogy a bejelentett létesítményekben nem folytatnak be nem jelentett nukleáris tevékenységet és nincs be nem jelentett nukleáris anyag. Tehát a megerősített biztosítéki intézkedések lehetővé teszik a NAÜ-nek szolgáltatott információk helyességének és teljességének igazolását.

Környezeti és nukleáris minták elemzése Safeguards Analytical Laboratories (SAL) Szűrővizsgálatok Gammaspektrometria Röntgen-fluoreszcens spektrometria, TXRF Analitikai vizsgálatok Tömbanalízis: TIMS, ICP-MS, Alfaspektrometria Részecske-analízis: SIMS, SEM Network of Analytical Laboratories (NWAL) Egy adott létesítményből származó minták legalább két független laboratóriumban is elemzésre kerülnek, továbbá a SAL-ban minden mintát a szűrővizsgálatokat követően legalább két módszerrel elemzik.

A nukleáris biztosítéki rendszerhez kapcsolódó kutatások Tömb-analitikai módszerfejlesztések dörzsminták aktinidatartalmának meghatározásához Módszer dörzsmintákban található aktinidák (Th, U, Pu és Am) együttes meghatározására alfaspektrometriával A NAÜ Tiszta Laboratóriumában alkalmazott módszer módosítása: 238Pu meghatározása Részecske-analitikai módszer fejlesztése dörzsmintákból származó radioaktív részecskék U- és Pu-izotóparányának meghatározására

Dörzsmintákban található aktinidák együttes meghatározására szolgáló módszer Cél: Nukleáris biztosítéki célból vett dörzsminták elemzése. A módszer: Extrakciós kromatográfia Adaptált módszer: baleseti helyzetekben alkalmazható, gyors módszer talaj- és üledékminták aktinidatartalmának meghatározására.

Oxidációs állapot beállítása Extrakciós kromatográfia Dörzsmintákban található aktinidák együttes meghatározására szolgáló módszer Feltárás - Mikrohullámú feltárás - Hamvasztás Nyomjelzés 243Am, 242Pu, 232U Oxidációs állapot beállítása Mohr-só, NaNO2 Extrakciós kromatográfia TRU Am-frakció Pu-frakció Th-frakció U-frakció α-forrás α-forrás α-forrás α-forrás

Dörzsmintákban található aktinidák együttes meghatározására szolgáló módszer Vakminták Radioaktív nyomjelzővel jelzett tiszta dörzsminták Valódi minták laboratóriumi munkaasztal tisztított főzőpohár A kimutatási határ meghatározása Th, U, Pu, Am: 1 – 1,6 mBq/minta A módszer hatékonyságának meghatározása Mérési idők: Th: 20-40.000 s U, Pu, Am: 50-170.000 s

Laboratóriumi munkaasztal Dörzsmintákban található aktinidák együttes meghatározására szolgáló módszer Izotópok Aktivitás [mBq/minta] Laboratóriumi munkaasztal Főzőpohár 241Am - 44,6 ± 1,8 244Cm 26,3 1,3 239,240Pu 43,0 1,2 238Pu 54,2 1,4 230Th 9,0 1,6 233U 10,2 0,7 Várható izotópok 230Th 233U 239Pu 241Am, 242Cm, 244Cm, 239,240Pu, 238Pu 238U, 234U

Dörzsmintákban található aktinidák együttes meghatározására szolgáló módszer További célok: Az alfaspektrometria és az ICP-MS együttes alkalmazása A meghatározható aktinidák körének kiterjesztése: Np-elválasztás

A NAÜ Tiszta Laboratóriumában alkalmazott módszer módosítása Cél: A NAÜ standard módszerének továbbfejlesztése 238Pu meghatározása alfaspektrometriával A minták eredete nagyobb pontossággal és biztonsággal meghatározható. Pu-izotópok meghatározása ICP-MS, TIMS 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu

A NAÜ Tiszta Laboratóriumában alkalmazott módszer módosítása Feltárás Mintaosztás U – mennyiségi Pu – minőségi Archív U – minőségi Pu - mennyiségi U – Pu elválasztás U – Pu elválasztás Pu-frakció tisztítása U-frakció tisztítása Pu-frakció tisztítása U-frakció tisztítása Izotóparány meghatározás Mennyiségi meghatározás Mennyiségi meghatározás Izotóparány meghatározás α-spektrometria MS

A NAÜ Tiszta Laboratóriumában alkalmazott módszer módosítása α-spektrometria IPu-238 IPu-239,240 ICP-MS, TIMS mPu-239 APu-239 mPu-240 APu-240 APu-239,240

A NAÜ Tiszta Laboratóriumában alkalmazott módszer módosítása Modell minták vizsgálata 238Pu tartalom: - 250fg (160mBq) - 130fg (80mBq) Mintaosztás: 1%  ICP-MS 99%  α-spekt.

A NAÜ Tiszta Laboratóriumában alkalmazott módszer módosítása Valódi minták vizsgálata Izotópok Koncentráció [fg/g] [mBq/g] 238Pu 5.1 ± 6% 3.2 ± 6% 239Pu 31883 ± 3% 73 ± 3% 240Pu 2896 ± 3% 24 ± 3% 241Pu 40 ± 3% 154 ± 3% Valódi minták: Biztosítéki ellenőrzésből származó vízminták Mintaosztás: 20%  ICP-MS 5%  α-spekt. Egy minta mérési eredményei 240Pu/239Pu 241Pu/239Pu 238Pu/239,240Pu 238Pu/239Pu 238Pu/240Pu ICP-MS / TIMS ICP-MS / TIMS + α-spektrometria

Részecske-analitikai módszer fejlesztése Cél: Dörzsmintákban található egyedi részecskék vizsgálata, a részecskékben megtalálható U- és Pu-izotópok arányainak meghatározása Pontosabb eredet-meghatározás lehetősége Több emittáló forrás feltárása Rutin tömb-analízis kiegészítése a dörzsminták vizsgálatában

Részecske-analitikai módszer fejlesztése A módszerfejlesztés még folyamatban A módszer lépései definiáltak Egyes eljárások kidolgozottak A kidolgozott eljárások egymással összekapcsolhatók

Részecske-analitikai módszer fejlesztése Radioaktív részecskék azonosítása Szilárdtest nyomdetektor alkalmazása Alfanyom-analízis Megfelelő expozíciós idő megválasztása Optimális maratási paraméterek beállítása Hasadványnyom-analízis Első próbálkozások U-tartalmú tesztrészecske Alfanyom Hasadvány-nyom

Részecske-analitikai módszer fejlesztése Az azonosított részecskék lokalizálása Elért pontosság [μm] 3-pontos alg. – lokalizáció 19 ± 15 3-pontos alg. – relokalizáció 7 6 6-pontos alg. – lokalizáció 10

Részecske-analitikai módszer fejlesztése SEM-s vizsgálatok

Részecske-analitikai módszer fejlesztése Tesztrészecske mikromanipulálása M12982-4 A részecske elmozdítása A részecske a tűn A részecske „hűlt” helye Monazitszemcse mikromanipulálása M12979-1 A tű a részecskén A részecske a tűn A részecske „hűlt” helye

Részecske-analitikai módszer fejlesztése Primerköri hűtővízből származó részecske mikromanipulálása 40TV0604-mp9 részecske az eredeti mintatartón A tű a részecskéhez közelít A részecske a tűn 40TV0604-mp9 részecske az új mintatartón Optikai mikroszkópos felvétel 40TV0604-mp9 részecske az új mintatartón Elektronmikroszkópos felvétel

Részecske-analitikai módszer fejlesztése További feladatok: az alfanyom-analízis kiegészítése hasadványnyom-analízissel, módszer(ek) kidolgozása/adaptálása a részecskék dörzsmintáról való eltávolítására, módszer kidolgozása a részecskék LA-ICP-MS vizsgálatára, a teljes módszer tesztelése modell- és valódi mintákon, a teljes módszer adaptálása dörzsmintákra.

Köszönetnyilvánítás Dr. Vajda Nóra, RadAnal Kft. Dr. Molnár Zsuzsa és a RadAnal Kft. minden dolgozója Dr. Taeko Shinonaga, IAEA Dr. David Donohue, IAEA Hülber Erik, RadoSYS Kft. Bene Balázs, NIST Dr. Széles Éva, MTA IKI, SBO Katona Róbert, MTA IKI, SBO Bartha Hajnal, MTA IKI, SBO Dr. Varga Zsolt, ITU Dr. Bíró Tamás, MTA IKI, SBO Hargittai Péter, MTA IKI, Sugárhatáskémiai Osztály Prof. Szatmáry Zoltán, BME NTI Dr. Vincze Árpád, OAH Dr. Révay Zsolt, MTA IKI, NKO Dr. Pintér Tamás, Paksi Atomerőmű Zrt., Radiokémiai Laboratórium Igaz Antal, Carl Zeiss Technika Kft.

www.iki.kfki.hu Köszönöm a figyelmet!