Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. A POZITRÓNIUM KÉPZŐDÉSI HOZAMÁNAK ÉS INHIBÍCIÓJÁNAK HŐMÉRSÉKLETFÜGGÉSE FOLYADÉKOKBAN Lévay Béla ELTE.

Az előadások a következő témára: "Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. A POZITRÓNIUM KÉPZŐDÉSI HOZAMÁNAK ÉS INHIBÍCIÓJÁNAK HŐMÉRSÉKLETFÜGGÉSE FOLYADÉKOKBAN Lévay Béla ELTE."— Előadás másolata:

1

2 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. A POZITRÓNIUM KÉPZŐDÉSI HOZAMÁNAK ÉS INHIBÍCIÓJÁNAK HŐMÉRSÉKLETFÜGGÉSE FOLYADÉKOKBAN Lévay Béla ELTE Magkémiai Tanszék, 1518 Budapest 112, Pf. 32

3 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. Ole E. Mogensen emlékére, aki kidolgozta a pozitróniumképződés spurmodelljét. O.E. Mogensen, J. Chem. Phys. 60 (1974) 998.

4 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. A spurképződés fő folyamata a közeg molekuláinak ionizációja: e + + M → e + + M + + e -

5 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. A Ps-képződés a pozitron terminális spurjában végbemenő versengő reakciók eredménye: e - + e + → Ps(Ps-képződés) e - + M + → M * (rekombináció) e - + S(-) → termékek(inhibíció) M + + S(+) → termékek (antiinhibíció) e + + S(+) → termékek(antiinhibíció)

6 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. „We must use qualitative and semiquantitative models to explain the Ps yields. This is a very useful conclusion, indeed.” O.E. Mogensen: Positron Annihilation in Chemistry, Springer-Verlag, Berlin, p. 80, 1995

7 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. Félkvantitatív fenomenologikus modell B. Lévay: Mater. Sci. Forum, 255-257 (1997) 324. 1. Tiszta oldószerek

8 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.

9 1.1. A modell tesztelése 5 nagyon különböző típusú és dielektromos permittivitású folyadékban: izo-oktán, xylol, víz, metanol, DMF  E * <0 → E * r <E * Ps. Az Arrhenius-típusú diagramok mindegyike lineáris volt, pozitív hajlásszöggel, azaz

10 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. Folyadék  E * =E r -E Ps kJ/mol  iso-C8 Xylene MeOH DMF H 2 O -2.30±0.05 -0.60±0.07 -0.91±0.18 -2.14±0.23 -1.73±0.13 1.94 2.40 32.66 36.71 78.31 B. Lévay: Chem. Phys., 303 (2004) 97. Várnánk, de nincs korreláció a dielektromos permittivitással.

11 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. 1.2. Poláros folyadékok szélesebb körű vizsgálata (H 2 O, 8 alifás alkohol, DMF, DMSO, MeCN) Az Arrhenius-diagramok mindegyike lineáris volt, hajlásszögük kis  -értékeknél negatívba fordult. Egyértelmű korreláció az  dielektromos permittivitással, ill. az (  -1)/(  +2) mennyiséggel.

12 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. B. Lévay: 13 th International Conference on Positron Annihilation, Kyoto, Japan, 7-12 September, 2003

13 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. B. Lévay: 13 th International Conference on Positron Annihilation, Kyoto, Japan, 7-12 September, 2003

14 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. 2. Elektronscavengerek oldatai B. Lévay: Mater. Sci. Forum, 363-365 (2001) 260. A Ps-hozam [I(C)] mérése oldatokban különböző, de állandó scavengerkoncentráció (C) mellett a hőmérséklet függvényében.

15 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. A tiszta oldószerekre levezetett formában. ln Q C vs. 1/T mennyiség került ábrázolásra Q C = 1/I(C) – 1 helyett oldatokra az analóg Q = 1/I(0) – 1

16 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.

17 Az oldatok viselkedése teljesen hasonló volt egy olyan oldószerhez, amelynek az I(0)- értéke I(C)-re módosult. Információ nyerhető a spurelektronok eloszlásáról.

18 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.

19 Növekvő scavengerkoncentrációval egyre nagyobb lett a Ps-képződésnek a rekombinácójéhoz viszonyított aktiválási energiája. Ennek valószínű oka az lehet, hogy a pozitronok számára egyre nehezebbé vált a reakció a spur belsőbb régiójában levő elektronokkal.

20 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. Az etil-bromid és a szén-tetraklorid között a koncentrációfüggésben tapasztalt különbség megfelel a gyenge és az erős scavengerek estén várhatónak. Az erős scavenger könnyebben reagál a spur belsejében levő elektronokkal.

21 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. 3. A Ps-képződés inhibíciójának hőmérsékletfüggése

22 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. A sugárkémiában az ún. „scavenging function” a Ps-inhibíció leírásában annak komplementere írja le a scavenger hatását: F(C) = (  C)/[1 +  C] P(C) =1 – F(C) = 1/(1 +  C) I(C) = I(0)P(C) = I(0)/(1 +  C)

23 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15.

24 Etil-bromid izo-oktánban

25 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. KONKLÚZIÓ A Ps-képződést és annak hőmérsékletfüggését tiszta oldószerekben és scavengerek oldataiban leíró egyszerű félkvantitatív fenomenologikus modell megfelelő egyezésben van a kísérleti eredményekkel, és információt szolgáltat a versengő spurfolymatokról valamint azok energiaviszonyairól.

26 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. A kutatásokat az OTKA T014128, T02586 és T037592 pályázatok támogatták.

27 Őszi Radiokémiai Napok, Eger, 2004. október 13-15. Isten éltesse sokáig a 70 éves Vértes Attila professzort!