Új In-Beam Mössbauer spektrométer T. Belgya Nukleáris Kutatások Osztálya K. Lázár Katalízis és Nyomjelzéstechnikai Osztály MTA KK Izotópkutató Intézet.

Az előadások a következő témára: "Új In-Beam Mössbauer spektrométer T. Belgya Nukleáris Kutatások Osztálya K. Lázár Katalízis és Nyomjelzéstechnikai Osztály MTA KK Izotópkutató Intézet."— Előadás másolata:

1 Új In-Beam Mössbauer spektrométer T. Belgya Nukleáris Kutatások Osztálya K. Lázár Katalízis és Nyomjelzéstechnikai Osztály MTA KK Izotópkutató Intézet

2 Témák A Mössbauer átmenetek előállítása In-beam (n,  ) Mössbauer spektroszkópia Az (n,  ) Mössbauer izotópok azonosítása Alkalmazási lehetőségek Az új in-beam Mössbauer spektrométer A spektrométer elhelyezkedése A spektrométer státusza A spektrométer elérhetősége, az együttműködő partnerek

3 Mössbauer átmenetek előállítása Radioaktív forrásokkal A megfelelő forrás Nagy izotóparány a forrás előállításához és az abszorbensnél Megfelelően hosszú felezési idő Könnyű előállíthatóság Gyakran használt abszorbensek és források 57 Fe, 84%, E  =14.4 keV  57 Co,T 1/2 =272 d, EC 119 Sn, 6%, E  =23.9 keV  119 Sn, T 1/2 =293 d, IT 151 Eu 3%, E  =21.5 keV  151 Gd, T 1/2 =154 d, EC Az átmenet előállítása prompt reakcióval Nagy mértékben kiterjeszti a Mössbauer magok számát  Bonyolultabb a használata Töltött részecske reakció  Sugárkárosodás (ionizáció, nagy visszalökés) Implantáció lehetséges Lassú neutron befogás vagy (n,  ) reakció

4 Az in-beam (n,  ) Mössbauer spektroszkópia Előnyök: A Mössbauer magok száma növelhető A neutron befogás okozza a legkisebb visszalökődést az összes reakció közül Némelyik szülő Mössbauer atommagnak extrém nagy a hatáskeresztmetszete Hátrányok:  Nagy számú befogási  -foton keletkezik  nagyobb háttér  Kísérletileg sokkal komplikáltabb A folyamat: Mössbauer átmenetek

5 In-beam (n,  ) Mössbauer spektroszkópia múltja 40 K Mössbauer kísérletek (Hafemeister and Shera, Los Alamos, 1965) 39 K(n,  ) 40 K reakció Neutron fluxus 2.4  10 6 0.3 cm K, KCl, KF forrás 4.3 és 10.6 mg/cm 2 KCl abszorbens ( 30.3 % 40 K ) Hőmérséklet 4 és 78 K Parciális  -sugárzási hatáskeresztmetszet 0.6 b Számlálási sebesség 2500 s -1 Rezonancia energia 29.4 keV

6 KF source, KCl absorbent f=0.23 f=0.14 40 K Mössbauer kísérletek (Hafemeister and Shera, Los Alamos, 1965) f=0.036 K-metal source, KCl absorbent Izomer eltolódás  0 A gamma szélességből T 1/2 =4.3±0.9 ns egyezik a direkt mérési eredménnyel T 1/2 =3.9±0.35 ns Következtetések: A visszalökődés mentes emissziót nem befolyásolja az (n,  ) reakció által keltett visszalökődés (E recoil  800 eV) Ruby and Holland in 39 K(d,p) reakcióban nem észlelt Mössbauer effektust  sugárkárosodás

7 Az (n,  ) Mössbauer izotópok azonositása Együttműködésben R.B. Firestone-nal, Lawrence Berkeley Lab.

8 39 K(n,  ) 40 K spektrum (650 sec), fluxus 3  10 7 n  s -1  cm -2 29.4

9 A legígéretesebb in-beam Mössbauer átmenetek MössbauerM.N.%E  keVElemSignal/Sqr(BKG) Atommag 158 Gd24.8479.00Gd16 441 156 Gd20.4788.97Gd9 379 168 Er26.879.80Er1 341 162 Dy25.580.66Dy1 041 178 Hf27.29793.18Hf1 032 40 K0.011729.83K745 164 Dy28.273.39Dy383 57 Fe2.11914.41Fe243 180 Hf35.193.33Hf217 172 Yb21.978.74Yb203 174 Yb31.876.47Yb167 183 W14.31446.48W148 183 W14.31499.08W133

10 Ígéretes in-beam Mössbauer átmenetek Mössbauer M.N.%E  keVElemSignal/Sqr(BKG) Atommag 167 Er22.9579.32Er90 155 Gd14.886.54Gd73 67 Zn4.193.31Zn64 161 Dy18.925.65Dy52 73 Ge7.7368.75Ge49 195 Pt33.898.85Pt48 189 Os16.136.20Os32 61 Ni1.1467.41Ni31 161 Dy18.974.57Dy29 189 Os16.169.54Os25 173 Yb16.1278.63Yb24 189 Os16.195.25Os20 155 Gd14.860.01Gd19 171 Yb14.366.72Yb18 189 Os16.130.81Os17 171 Yb14.375.88Yb13 161 Dy18.943.82Dy12

11 Alkalmazási területek Biológiai minták: 40 K (prompt gerjesztés) Katalízis: 193 Ir, 195 Pt, 197 Au (rövid felezési idő, folyamatos aktiváció) oxidációs állapot HTC szupravezetők: 141 Pr (reaktor szünetben), Dy (prompt) Geológiai minták: Gd, Er, Dy, Yb (prompt és rövid felezési idő) Mágneses rétegek?: Gd, Er, Dy, Yb (prompt és rövid felezési idő) Korróziós vizsgálatok erőműi mintákon: 57 Fe (reaktor szünetben) Mössbauer nukleáris paraméterek kimérése Egyéb ötleteket szívesen veszünk...

12 Az új in-beam (n,  ) Mössbauer spektrométer Motiváció: A nukleáris kémiai eszközök bővítése Megújult érdeklődés az in-beam Mössbauer spektroszkópia iránt A jól kollimált hidegneutron nyaláb alacsony hátteret biztosít (pl. PGAA)  kicsi neutronháttér A szükséges magfizikai és magkémiai ismeretek adottak az intézetben Megvalósítás: 65 MFt az Oktatási Minisztériumtól (ebből 30% önrész) A berendezés alkatrészei már 90%-ban beérkeztek Első próbamérések 2004 végén vagy 2005 elején

13 A neutronvezető csarnok Mössbauer kriosztát He visszanyerő berendezés

14 Folyékonyhéliummal hűtött Mössbauer kriosztát Adatgyüjtőrendszer Neutronvezető Vákuumpumpa Felülnézet

15 Oldalnézet Folyékonyhéliummal hűtött Mössbauer kriosztát Vákuumpumpa Adatgyűjtőrendszer Neutronvezető Detektor Forrás és abszorbens

16 A rendszer adatai Neutronvezető 7 m hosszú, 2 tetás fókuszáló szupertükör Kezdeti keresztmetszet 5  2.5 cm 2, végkeresztmetszet 1.5  1.5 cm 2 Bemenő neutronfluxus 4  10 8 cm -2 s -1 Mössbauer kriosztát: Héliummal hűtött kriosztát (6 l folyékonyhélium / nap) Forrás és abszorbens hőmérséklete 2.5 - 300 K Hangszóróval működtetett mozgatóegység Mozgatáshoz függvénygenerátor A hélium-visszanyerő rendszer: 15 m 3 He gázballon 10 m 3 /h nagynyomású töltőegység, 2  0.6 m 3 gázpalackköteg Detektorok: HPGe GL1015R 10-200 keV, berillium ablak NaI(Tl) 1”  0.25”, 10-200 keV, berillium ablak Adatgyűjtő rendszer: DSA 2000, digitális MCA & MCS, 32 k csatorna, Mössbauer spekrométer 8k ADC, PC, oszcilloszkóp

17 Együttműködő partnerek, elérhetőség Magyar partnerek: KFKI Atomenergia Kutató Intézet Eötvös Loránd Tudomány Egyetem, Magkémiai Tanszék Eötvös Loránd Tudomány Egyetem, Research Group of Nuclear Techniques in Structural Chemistry of the Hungarian Academy of Sciences KFKI Részecske és Magfizikai Kutató Intézet, Mössbauer Laboratórium Külföldi partnerek: Lawrence Berkeley National Laboratory, USA Japan Atomic Energy Research Institute, Japan Elérhetőség: EU FP6 NMI3 - Integrated Infrastructure Initiative for Neutron Scattering and Muon Spectroscopy Nyitott bármely magyar felhasználó számára

18 Köszönöm a figyelmüket!

19

20 The Mössbauer effect (1958) Recoilless emission and absorption of  -rays by the Mössbauer isotopes in solids THE PROCESS THE RESULTTHE MEASUREMENT  EMISSIONRESONANCE ABSORPTION 22 VELOCITY Counts/sec SOURCE ABSORBER DETECTOR 0 Velocity Applying small Doppler-shift extremely small energy differences can be measured Resonance cross section  2  10 5 barn R.L. Mössbauer, Recoilless Nuclear Resonance Absorption and Its Applications (Alpha-, Beta- and Gamma-Ray Spectroscopy, K. Siegbahn, Editor)

21 Measurable properties and the hyperfine interactions Nuclear levels 3/2 - 1/2 - +3/2 -3/2 -1/2 +1/2 -1/2 SourceAbsorber 57 Fe Mössbauer spectra Hyperfine interactions Measurable No hyperfine interaction Isomer shift Quadrupole splitting Magnetic splitting Natural width Electron density Electric field gradient Magnetic field E. Kuzmann, S. Nagy, A. Vértes, T.G. Weiszburg, and V.K. Grag, Geological and Mineralogical Appl. of Mössbauer Spectroscopy (Nucl. Meth. in Mineralogy and Geology, A. Vértes, S. Nagy, K. Süveg eds.)

22 Időegységre eső beütészám becslése