Új In-Beam Mössbauer spektrométer T. Belgya Nukleáris Kutatások Osztálya K. Lázár Katalízis és Nyomjelzéstechnikai Osztály MTA KK Izotópkutató Intézet
Témák A Mössbauer átmenetek előállítása In-beam (n, ) Mössbauer spektroszkópia Az (n, ) Mössbauer izotópok azonosítása Alkalmazási lehetőségek Az új in-beam Mössbauer spektrométer A spektrométer elhelyezkedése A spektrométer státusza A spektrométer elérhetősége, az együttműködő partnerek
Mössbauer átmenetek előállítása Radioaktív forrásokkal A megfelelő forrás Nagy izotóparány a forrás előállításához és az abszorbensnél Megfelelően hosszú felezési idő Könnyű előállíthatóság Gyakran használt abszorbensek és források 57 Fe, 84%, E =14.4 keV 57 Co,T 1/2 =272 d, EC 119 Sn, 6%, E =23.9 keV 119 Sn, T 1/2 =293 d, IT 151 Eu 3%, E =21.5 keV 151 Gd, T 1/2 =154 d, EC Az átmenet előállítása prompt reakcióval Nagy mértékben kiterjeszti a Mössbauer magok számát Bonyolultabb a használata Töltött részecske reakció Sugárkárosodás (ionizáció, nagy visszalökés) Implantáció lehetséges Lassú neutron befogás vagy (n, ) reakció
Az in-beam (n, ) Mössbauer spektroszkópia Előnyök: A Mössbauer magok száma növelhető A neutron befogás okozza a legkisebb visszalökődést az összes reakció közül Némelyik szülő Mössbauer atommagnak extrém nagy a hatáskeresztmetszete Hátrányok: Nagy számú befogási -foton keletkezik nagyobb háttér Kísérletileg sokkal komplikáltabb A folyamat: Mössbauer átmenetek
In-beam (n, ) Mössbauer spektroszkópia múltja 40 K Mössbauer kísérletek (Hafemeister and Shera, Los Alamos, 1965) 39 K(n, ) 40 K reakció Neutron fluxus 2.4 cm K, KCl, KF forrás 4.3 és 10.6 mg/cm 2 KCl abszorbens ( 30.3 % 40 K ) Hőmérséklet 4 és 78 K Parciális -sugárzási hatáskeresztmetszet 0.6 b Számlálási sebesség 2500 s -1 Rezonancia energia 29.4 keV
KF source, KCl absorbent f=0.23 f= K Mössbauer kísérletek (Hafemeister and Shera, Los Alamos, 1965) f=0.036 K-metal source, KCl absorbent Izomer eltolódás 0 A gamma szélességből T 1/2 =4.3±0.9 ns egyezik a direkt mérési eredménnyel T 1/2 =3.9±0.35 ns Következtetések: A visszalökődés mentes emissziót nem befolyásolja az (n, ) reakció által keltett visszalökődés (E recoil 800 eV) Ruby and Holland in 39 K(d,p) reakcióban nem észlelt Mössbauer effektust sugárkárosodás
Az (n, ) Mössbauer izotópok azonositása Együttműködésben R.B. Firestone-nal, Lawrence Berkeley Lab.
39 K(n, ) 40 K spektrum (650 sec), fluxus 3 10 7 n s -1 cm
A legígéretesebb in-beam Mössbauer átmenetek MössbauerM.N.%E keVElemSignal/Sqr(BKG) Atommag 158 Gd Gd Gd Gd Er Er Dy Dy Hf Hf K K Dy Dy Fe Fe Hf Hf Yb Yb Yb Yb W W W W133
Ígéretes in-beam Mössbauer átmenetek Mössbauer M.N.%E keVElemSignal/Sqr(BKG) Atommag 167 Er Er Gd Gd73 67 Zn Zn Dy Dy52 73 Ge Ge Pt Pt Os Os32 61 Ni Ni Dy Dy Os Os Yb Yb Os Os Gd Gd Yb Yb Os Os Yb Yb Dy Dy12
Alkalmazási területek Biológiai minták: 40 K (prompt gerjesztés) Katalízis: 193 Ir, 195 Pt, 197 Au (rövid felezési idő, folyamatos aktiváció) oxidációs állapot HTC szupravezetők: 141 Pr (reaktor szünetben), Dy (prompt) Geológiai minták: Gd, Er, Dy, Yb (prompt és rövid felezési idő) Mágneses rétegek?: Gd, Er, Dy, Yb (prompt és rövid felezési idő) Korróziós vizsgálatok erőműi mintákon: 57 Fe (reaktor szünetben) Mössbauer nukleáris paraméterek kimérése Egyéb ötleteket szívesen veszünk...
Az új in-beam (n, ) Mössbauer spektrométer Motiváció: A nukleáris kémiai eszközök bővítése Megújult érdeklődés az in-beam Mössbauer spektroszkópia iránt A jól kollimált hidegneutron nyaláb alacsony hátteret biztosít (pl. PGAA) kicsi neutronháttér A szükséges magfizikai és magkémiai ismeretek adottak az intézetben Megvalósítás: 65 MFt az Oktatási Minisztériumtól (ebből 30% önrész) A berendezés alkatrészei már 90%-ban beérkeztek Első próbamérések 2004 végén vagy 2005 elején
A neutronvezető csarnok Mössbauer kriosztát He visszanyerő berendezés
Folyékonyhéliummal hűtött Mössbauer kriosztát Adatgyüjtőrendszer Neutronvezető Vákuumpumpa Felülnézet
Oldalnézet Folyékonyhéliummal hűtött Mössbauer kriosztát Vákuumpumpa Adatgyűjtőrendszer Neutronvezető Detektor Forrás és abszorbens
A rendszer adatai Neutronvezető 7 m hosszú, 2 tetás fókuszáló szupertükör Kezdeti keresztmetszet 5 2.5 cm 2, végkeresztmetszet 1.5 1.5 cm 2 Bemenő neutronfluxus 4 10 8 cm -2 s -1 Mössbauer kriosztát: Héliummal hűtött kriosztát (6 l folyékonyhélium / nap) Forrás és abszorbens hőmérséklete K Hangszóróval működtetett mozgatóegység Mozgatáshoz függvénygenerátor A hélium-visszanyerő rendszer: 15 m 3 He gázballon 10 m 3 /h nagynyomású töltőegység, 2 0.6 m 3 gázpalackköteg Detektorok: HPGe GL1015R keV, berillium ablak NaI(Tl) 1” 0.25”, keV, berillium ablak Adatgyűjtő rendszer: DSA 2000, digitális MCA & MCS, 32 k csatorna, Mössbauer spekrométer 8k ADC, PC, oszcilloszkóp
Együttműködő partnerek, elérhetőség Magyar partnerek: KFKI Atomenergia Kutató Intézet Eötvös Loránd Tudomány Egyetem, Magkémiai Tanszék Eötvös Loránd Tudomány Egyetem, Research Group of Nuclear Techniques in Structural Chemistry of the Hungarian Academy of Sciences KFKI Részecske és Magfizikai Kutató Intézet, Mössbauer Laboratórium Külföldi partnerek: Lawrence Berkeley National Laboratory, USA Japan Atomic Energy Research Institute, Japan Elérhetőség: EU FP6 NMI3 - Integrated Infrastructure Initiative for Neutron Scattering and Muon Spectroscopy Nyitott bármely magyar felhasználó számára
Köszönöm a figyelmüket!
The Mössbauer effect (1958) Recoilless emission and absorption of -rays by the Mössbauer isotopes in solids THE PROCESS THE RESULTTHE MEASUREMENT EMISSIONRESONANCE ABSORPTION 22 VELOCITY Counts/sec SOURCE ABSORBER DETECTOR 0 Velocity Applying small Doppler-shift extremely small energy differences can be measured Resonance cross section 2 10 5 barn R.L. Mössbauer, Recoilless Nuclear Resonance Absorption and Its Applications (Alpha-, Beta- and Gamma-Ray Spectroscopy, K. Siegbahn, Editor)
Measurable properties and the hyperfine interactions Nuclear levels 3/2 - 1/2 - +3/2 -3/2 -1/2 +1/2 -1/2 SourceAbsorber 57 Fe Mössbauer spectra Hyperfine interactions Measurable No hyperfine interaction Isomer shift Quadrupole splitting Magnetic splitting Natural width Electron density Electric field gradient Magnetic field E. Kuzmann, S. Nagy, A. Vértes, T.G. Weiszburg, and V.K. Grag, Geological and Mineralogical Appl. of Mössbauer Spectroscopy (Nucl. Meth. in Mineralogy and Geology, A. Vértes, S. Nagy, K. Süveg eds.)
Időegységre eső beütészám becslése